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我院在抗冻分子机制研究领域取得新进展
发布时间:2022-06-14    阅读次数: 10


近日,我院刘洪林教授课题组在抗冻分子机制研究领域取得重要进展,相关研究成果Antifreezing Hydroxyl Monolayer of Small Molecules on Nanogold Surface发表国际知名期刊Nano Letters。该研究在分子水平上探索了潜在的冰重结晶抑制(IRI)机制解释了羟基密度和纳米级刚性表面的重要作用,为设计和制备通用IRI分子材料提供了新策略,在未来食品与生物工程领域的低温保存应用方面具有重要的科学意义。

冰晶的成核与生长控制在食品与生物工程领域具有重要的应用价值。自然界的一些极地鱼类、昆虫以及阿拉斯加树蛙等体内含有冰结合蛋白(IBPs能够调控冰晶的成核与生长从而免受冰冻伤害。近年来,受IBPs的启发,IRI材料的制备并应用于食品与生物工程领域的低温保存引起了广泛的关注。然而,到目前为止,IBPs冰结合位点上亲水和疏水基团识别结合冰面的分子作用原理仍然知之甚少,其潜在分子机制仍存在争议,由于缺乏足够的理论和实验指导,通用IRI材料的设计面临极大挑战。因此,迫切需要在分子水平上阐明IRI的机理并建立一个简单的模型指导IRI材料的合成。

该研究巧妙地设计了一个非常简单但通用的模型,即五种外露的羟基或甲基结构类似物在纳米金表面形成单分子层,揭示了IRI活性的来源。作者在单分子层上引入不同的基团并控制其修饰密度,表明了该模型中IRI活性与纳米金表面的羟基密度密切相关,疏水相互作用对宏观的IRI活性不是必要的。分子动力学模拟阐明了实验观察下的羟基密度依赖的IRI轨迹,径向分布函数进一步验证了不同密度修饰下冰晶与小分子之间氢键结合能力的差异,由于疏水相互作用,甲基甚至轻微地阻碍了氢键的形成。作者进一步利用表面增强拉曼光谱在分子水平上验证了纳米金-小分子与冰晶的相互作用。通过实验结合分子动力学模拟揭示了纳米颗粒表面的羟基和甲基在冰重结晶抑制过程中的分子作用机制。

 

1  GNP-小分子用于控制冰晶的生长

 

2 表面增强拉曼光谱验证GNP-小分子与冰晶结合的分子机制

我院博士研究生丁中祥和中国科学技术大学王超副研究员为文共同第一作者,刘洪林教授为通讯作者。丁中祥负责本文整体实验开展和论文撰写,王超副研究员负责了分子动力学模拟理论计算工作,我院青年教师苏梦可、硕士研究生周宝梅、博士研究生杨士萱、李雨竹和瞿丞分别参与了拉曼实验、纳米金合成、低温实验、数据处理和论文修改等方面的研究工作。

上述研究依托我院和中国轻工业肉品微生物控制及利用重点实验室等科研平台,得到了国家重点研发计划、国家优秀青年科学基金、面上项目、安徽省重点研发计划、安徽省自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项等支持。 

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.2c01267 

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